​​​​​​​Computergestützte Detektivarbeit bestätigt erste 3D-Quantenspinflüssigkeit

Mar 21, 2024

HOUSTON – (10. Mai 2022) – Computergestützte Detektivarbeiten von US-amerikanischen und deutschen Physikern haben bestätigt, dass Cerzirkoniumpyrochlor eine 3D-Quantenspinflüssigkeit ist.

Trotz des Namens handelt es sich bei Quantenspinflüssigkeiten um feste Materialien, in denen die Quantenverschränkung und die geometrische Anordnung der Atome die natürliche Tendenz der Elektronen, sich magnetisch zueinander zu ordnen, zunichte machen. Die geometrische Frustration in einer Quantenspinflüssigkeit ist so schwerwiegend, dass Elektronen zwischen quantenmagnetischen Zuständen schwanken, egal wie kalt sie werden.

Theoretische Physiker arbeiten routinemäßig mit quantenmechanischen Modellen, die Quantenspinflüssigkeiten manifestieren, aber überzeugende Beweise dafür zu finden, dass sie in tatsächlichen physikalischen Materialien existieren, war eine jahrzehntelange Herausforderung. Während eine Reihe von 2D- oder 3D-Materialien als mögliche Quantenspinflüssigkeiten vorgeschlagen wurden, sagte Andriy Nevidomskyy, Physiker der Rice University, dass es unter Physikern keinen etablierten Konsens darüber gebe, dass eines davon in Frage komme.

Nevidomskyy hofft, dass sich das ändern wird, basierend auf den rechnerischen Ermittlungen, die er und Kollegen von Rice, der Florida State University und dem Max-Planck-Institut für Physik komplexer Systeme in Dresden, Deutschland, diesen Monat in der Open-Access-Zeitschrift npj Quantum Materials veröffentlicht haben.

„Basierend auf allen Beweisen, die uns heute vorliegen, bestätigt diese Arbeit, dass die Einkristalle des Cerpyrochlors, die 2019 als Kandidaten für 3D-Quantenspinflüssigkeiten identifiziert wurden, tatsächlich Quantenspinflüssigkeiten mit fraktionierten Spinanregungen sind“, sagte er.

Die inhärente Eigenschaft von Elektronen, die zum Magnetismus führt, ist der Spin. Jedes Elektron verhält sich wie ein winziger Stabmagnet mit Nord- und Südpol, und bei der Messung zeigen die einzelnen Elektronenspins immer nach oben oder unten. In den meisten alltäglichen Materialien zeigen die Drehungen zufällig nach oben oder unten. Aber Elektronen sind von Natur aus asozial, und das kann unter bestimmten Umständen dazu führen, dass sie ihre Spins im Verhältnis zu ihren Nachbarn anordnen. In Magneten beispielsweise sind die Spins gemeinsam in die gleiche Richtung angeordnet, und in Antiferromagneten sind sie in einem Auf-Ab-Auf-Ab-Muster angeordnet.

Bei sehr niedrigen Temperaturen treten Quanteneffekte stärker hervor, was dazu führt, dass Elektronen ihre Spins in den meisten Materialien kollektiv anordnen, selbst in solchen, deren Spins bei Raumtemperatur in zufällige Richtungen zeigen würden. Ein Gegenbeispiel sind Quantenspinflüssigkeiten, bei denen Spins nicht in eine bestimmte Richtung zeigen – nicht einmal nach oben oder unten – egal wie kalt das Material wird.

„Eine Quantenspinflüssigkeit ist von Natur aus ein Beispiel für einen fraktionierten Zustand der Materie“, sagte Nevidomskyy, außerordentlicher Professor für Physik und Astronomie und Mitglied sowohl der Rice Quantum Initiative als auch des Rice Center for Quantum Materials (RCQM). . „Die einzelnen Anregungen sind keine Spin-Flips von oben nach unten oder umgekehrt. Es handelt sich um bizarre, delokalisierte Objekte, die über einen halben Spin-Freiheitsgrad verfügen. Es ist wie eine halbe Drehung.“

Nevidomskyy war Teil der vom Rice-Experimentalphysiker Pengcheng Dai geleiteten Studie aus dem Jahr 2019, die den ersten Beweis dafür fand, dass Cerzirkoniumpyrochlor eine Quantenspinflüssigkeit war. Die Proben des Teams waren die ersten ihrer Art: Pyrochlore wegen ihres Verhältnisses von Cer, Zirkonium und Sauerstoff von 2 zu 2 zu 7 und Einkristalle, weil die Atome im Inneren in einem kontinuierlichen, ununterbrochenen Gitter angeordnet waren. Inelastische Neutronenstreuexperimente von Dai und Kollegen enthüllten ein Kennzeichen von Quantenspinflüssigkeiten, ein Kontinuum von Spinanregungen, die bei Temperaturen von nur 35 Millikelvin gemessen wurden.

„Man könnte argumentieren, dass sie den Verdächtigen gefunden und ihn des Verbrechens angeklagt haben“, sagte Nevidomskyy. „Unsere Aufgabe in dieser neuen Studie war es, den Geschworenen zu beweisen, dass der Verdächtige schuldig ist.“

Nevidomskyy und Kollegen bauten ihren Fall unter Verwendung modernster Monte-Carlo-Methoden, exakter Diagonalisierung sowie analytischer Werkzeuge, um die Spindynamikberechnungen für ein bestehendes quantenmechanisches Modell von Cerzirkoniumpyrochlor durchzuführen. Die Studie wurde von Nevidomskyy und Roderich Moessner von Max Planck konzipiert, und die Monte-Carlo-Simulationen wurden von Anish Bhardwaj und Hitesh Changlani von Florida State mit Beiträgen von Han Yan von Rice und Shu Zhang von Max Planck durchgeführt.

„Der Rahmen für diese Theorie war bekannt, aber die genauen Parameter, von denen es mindestens vier gibt, waren nicht bekannt“, sagte Nevidomskyy. „In verschiedenen Verbindungen könnten diese Parameter unterschiedliche Werte haben. Unser Ziel war es, diese Werte für Cerpyrochlor zu finden und festzustellen, ob sie eine Quantenspinflüssigkeit beschreiben.

„Es wäre wie ein Ballistikexperte, der das zweite Newtonsche Gesetz verwendet, um die Flugbahn einer Kugel zu berechnen“, sagte er. „Das Newtonsche Gesetz ist bekannt, aber es hat nur dann Vorhersagekraft, wenn man die Anfangsbedingungen wie die Masse und die Anfangsgeschwindigkeit des Geschosses angibt. Diese Anfangsbedingungen sind analog zu diesen Parametern. Wir mussten ein Reverse Engineering durchführen oder herausfinden: „Was sind die Anfangsbedingungen in diesem Cermaterial?“ und: „Entspricht das der Vorhersage dieser Quantenspinflüssigkeit?“

Um ein überzeugendes Argument zu liefern, testeten die Forscher das Modell anhand von Thermodynamik-, Neutronenstreuungs- und Magnetisierungsergebnissen aus zuvor veröffentlichten experimentellen Studien zu Cer-Zirkonium-Pyrochlor.

„Wenn Sie nur ein Beweisstück haben, könnten Sie versehentlich mehrere Modelle finden, die noch der Beschreibung entsprechen“, sagte Nevidomskyy. „Wir haben tatsächlich nicht nur einen, sondern drei verschiedene Beweise gefunden. Ein einzelner Kandidat musste also alle drei Experimente erfüllen.“

Einige Studien haben die gleiche Art von quantenmagnetischen Fluktuationen, die in Quantenspinflüssigkeiten auftreten, als mögliche Ursache für unkonventionelle Supraleitung in Betracht gezogen. Aber Nevidomskyy sagte, die rechnerischen Ergebnisse seien vor allem für Physiker von grundlegendem Interesse.

„Dies befriedigt unseren angeborenen Wunsch als Physiker, herauszufinden, wie die Natur funktioniert“, sagte er. „Ich kenne keine Anwendung, die davon profitieren könnte. Es ist nicht unmittelbar mit Quantencomputern verbunden, obwohl es Ideen gibt, fraktionierte Anregungen als Plattform für logische Qubits zu nutzen.“

Er sagte, ein für Physiker besonders interessanter Punkt sei die tiefe Verbindung zwischen Quantenspinflüssigkeiten und der experimentellen Realisierung magnetischer Monopole, theoretischer Teilchen, deren mögliche Existenz von Kosmologen und Hochenergiephysikern noch immer diskutiert wird.

„Wenn man von Fraktionierung spricht, meint man damit, dass sich das System so verhält, als ob ein physikalisches Teilchen, wie ein Elektron, in zwei Hälften spaltet, die herumwandern und sich dann irgendwo später wieder verbinden“, sagte Nevidomskyy. „Und in Pyrochlor-Magneten wie dem, den wir untersucht haben, verhalten sich diese wandernden Objekte darüber hinaus wie quantenmagnetische Monopole.“

Magnetische Monopole können als isolierte Magnetpole dargestellt werden, etwa der nach oben oder unten gerichtete Pol eines einzelnen Elektrons.

„Natürlich kann man in der klassischen Physik nie nur ein Ende eines Stabmagneten isolieren“, sagte er. „Die Nord- und Südmonopole kommen immer paarweise vor. Aber in der Quantenphysik kann es hypothetisch existieren, und Quantentheoretiker haben diese vor fast 100 Jahren konstruiert, um grundlegende Fragen der Quantenmechanik zu untersuchen.

„Soweit wir wissen, existieren magnetische Monopole in unserem Universum nicht in Rohform“, sagte Nevidomskyy. „Aber es stellt sich heraus, dass in diesen Cer-Pyrochlor-Quantenspinflüssigkeiten eine ausgefallene Version von Monopolen existiert. Ein einzelner Spin-Flip erzeugt zwei fraktionierte Quasiteilchen, sogenannte Spinonen, die sich wie Monopole verhalten und im Kristallgitter wandern.“

Die Studie fand auch Hinweise darauf, dass monopolartige Spinone auf ungewöhnliche Weise in Cerzirkoniumpyrochlor erzeugt wurden. Aufgrund der tetraedrischen Anordnung der magnetischen Atome im Pyrochlor legt die Studie nahe, dass sie bei niedrigen Temperaturen oktupolare magnetische Momente entwickeln – spinartige magnetische Quasiteilchen mit acht Polen. Die Forschung zeigte, dass Spinonen im Material sowohl aus diesen oktupolaren Quellen als auch aus konventionelleren, dipolaren Spinmomenten erzeugt wurden.

„Unsere Modellierung ermittelte die genauen Anteile der Wechselwirkungen dieser beiden Komponenten untereinander“, sagte Nevidomskyy. „Es eröffnet ein neues Kapitel im theoretischen Verständnis nicht nur der Cerpyrochlormaterialien, sondern der oktupolaren Quantenspinflüssigkeiten im Allgemeinen.“

Die Forschung wurde von der Abteilung für Materialforschung der National Science Foundation (1917511, 1644779, 2046570, 1742928, 1748958, 1607611), der Welch Foundation (C-1818) und der Deutschen Forschungsgemeinschaft (SFB-1143-247310070, EXC-2147) finanziert -390858490). Die Wissenschaftler danken dem Kavli Institute for Theoretical Physics und dem Aspen Center for Physics, wo ein Teil der Forschung durchgeführt wurde.

RCQM nutzt globale Partnerschaften und die Stärken von mehr als 20 Rice-Forschungsgruppen, um Fragen im Zusammenhang mit Quantenmaterialien zu beantworten. RCQM wird von Rices Büros des Provosts und des Vizeprovosts für Forschung, der Wiess School of Natural Sciences, der Brown School of Engineering, dem Smalley-Curl Institute und den Abteilungen für Physik und Astronomie, Elektrotechnik und Informationstechnik sowie Materialwissenschaften unterstützt und NanoEngineering.

„Aufspüren exotischer Quantenspin-Liquidität im Pyrochlor-Magneten Ce2Zr2O7“, Nature Quantum Materials

https://doi.org/10.1038/s41535-022-00458-2

https://news-network.rice.edu/news/files/2022/05/0509_LIQUID-Ce227-3Dsec-lg.jpg BILDUNTERSCHRIFT: Eine 3D-Darstellung des Spin-Anregungskontinuums – ein mögliches Kennzeichen einer Quantenspinflüssigkeit – 2019 in einer Einkristallprobe von Cerzirkoniumpyrochlor beobachtet. (Bild von Tong Chen/Rice University)

https://news-network.rice.edu/news/files/2022/05/0509_LIQUID-an85-lg.jpg BILDUNTERSCHRIFT: Andriy Nevidomskyy (Foto von Jeff Fitlow/Rice University)

https://news-network.rice.edu/news/files/2022/05/0509_LIQUID-octu-lg.jpg BILDUNTERSCHRIFT: US-amerikanische und deutsche Physiker fanden Beweise dafür, dass Cerzirkonium-Pyrochlorkristalle „oktupolare Quantenspinflüssigkeiten“ sind, in denen oktupolare Magnetische Momente (rot und blau) tragen zum fraktionierten Magnetismus bei. (Bild mit freundlicher Genehmigung von A. Nevidomskyy/Rice University)

Die Rice University befindet sich auf einem 300 Hektar großen bewaldeten Campus in Houston und wird von US News & World Report regelmäßig zu den 20 besten Universitäten des Landes gezählt. Rice verfügt über hoch angesehene Fakultäten für Architektur, Wirtschaft, Weiterbildung, Ingenieurwesen, Geisteswissenschaften, Musik, Naturwissenschaften und Sozialwissenschaften und ist die Heimat des Baker Institute for Public Policy. Mit 4.052 Studenten im Grundstudium und 3.484 Studenten im Aufbaustudium beträgt das Verhältnis von Studierenden zu Fakultäten an Rice knapp 6 zu 1. Sein Wohnhochschulsystem baut enge Gemeinschaften und lebenslange Freundschaften auf, nur einer der Gründe, warum Rice im Princeton Review auf Platz 1 für viele Interaktionen zwischen Rasse und Klasse und auf Platz 1 für Lebensqualität steht. Rice wird auch von Kiplingers Personal Finance als beste Privatuniversität eingestuft.